スミスは海軍予備役で、ホノルル近郊の飛行訓練部隊「フリート全天候型訓練部隊・パシフィック」に所属し、ハワイに駐留していた。 俳優ジェームズ・キャグニーとの偶然の出会いにより、ハリウッドでのキャリアを勧められる。 (キャグニーは、他の若い俳優にも声をかけ、1956年の2本の映画に出演している）。 その後、『千の顔を持つ男』でキャグニーの息子を演じた。
1957年にコロンビア映画と契約し数作出演、1958年にワーナーブラザースに移る。 1958年4月16日、スミスはNBCのWagon Trainの「The Daniel Barrister Story」にチャールズ・ビックフォードと共に出演した。 彼の映画での最大の露出は、ロザリンド・ラッセルと共演した『おばさんマメ』の大人パトリック・デニス役である。
彼の代表的なテレビ出演作は『77サンセット・ストリップ』の私立探偵ジェフ・スペンサーだった:951 Smith appeared in 74 episodes of Warner Bros. この番組での人気から、ワーナー・ブラザーズはスミスのLPアルバム『ビーチ・ロマンス』をワーナー・ブラザーズからリリースした。 1959年6月にワーナー・ブラザース・レコードWS1305から『Beach Romance』というタイトルのLPアルバムをリリースしている。 1962年、脳に血栓ができたため、ABCの人気番組を降板。 5625>
別のテレビシリーズに出演する前に、スミスは「俳優をあきらめようと思ったところから立ち直るために戦わなければならなかった」と語っている。 その後、1965年から1966年にかけてNBC-TVで放送されたコメディ・ドラマシリーズ「ミスター・ロバーツ」にダグラス・ロバーツ中尉役で出演。
健康状態が悪化し、妻のアン＝マーグレットによると1980年に神経筋疾患である重症筋無力症と診断された。 芸能界を引退した後は、妻のキャリアを管理し、ラスベガスでの人気舞台をプロデュースした。 ニューヨーク・ポスト紙のインタビューで、アン・マーグレットは、彼がパーキンソン病であることを語った。 健康状態が悪化してからはテレビにほとんど出演しなくなったが、『This Is Your Life』では司会のラルフ・エドワーズがアン＝マーグレットにエピソードを割き、出演した。 以下にクレジットされている出演に加え、スミスはいくつかのゲームショーに出演した
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