A paróquia de St. Raymond’s é anterior à criação do Bronx, quando a área ainda fazia parte do sul do condado de Westchester, Nova Iorque. O Bispo John Dubois de Nova Iorque mandou executar uma escritura a 2 de Dezembro de 1835 a um custo de 160 dólares para o terreno de 125 pés por 26 pés situado cerca de duas milhas a norte de Fort Schuyler, Nova Iorque. Uma igreja e/ou escola foi projetada para ser construída naquele ano no terreno, entretanto, nada foi erguido.
Em 1842, o bispo John Hughes comprou o acre em que está localizada a atual Igreja de St. Raymond, e converteu um antigo celeiro de madeira em uma igreja temporária. Em 1847, um acre adjacente foi comprado. O terreno adquirido coincidiu com a fundação, em 1840, do St. John’s College, na aldeia de Fordham, a futura Universidade de Fordham. Em 1842 o Pe. Felix Vilanis, Superior de St. John’s, foi nomeado para atender a população de Westchester e das aldeias ao longo do Som. Construiu a primeira igreja e mandou dedicá-la a 31 de Agosto de 1845. Depois da Missa, Dom Hughes abençoou o cemitério que tinha sido colocado junto à igreja.
Até 1850, São Raymond’s era responsável por ter nove igrejas missionárias no Bronx. Devido à escassez de sacerdotes e estradas ruins, não era possível rezar missa em cada capela da missão toda semana, por isso os sacerdotes andavam em circuito visitando cada uma por sua vez.
Em 1865 a Protectoria Católica, um orfanato organizado para a proteção de crianças católicas indigentes, comprou 114 acres de terras agrícolas próximas com vários celeiros. Uma escola e dormitórios foram construídos. Sob a direção dos Irmãos das Escolas Cristãs e das Irmãs da Caridade, as crianças receberam uma educação e ensinaram um ofício. Os meninos aprenderam a fazer sapatos, a cozinhar, a carpintaria, a ferreiro, a fazer rodas, a agricultura e a jardinagem. As meninas aprenderam a bordar, cozinhar e fazer luvas. A instituição foi parte integrante da paróquia até ser vendida em 1938.
Entre os notáveis pastores estavam o Rev. William O’Reilly, pároco no final da década de 1840, que foi irmão do segundo bispo de Hartford, e mais tarde reitor de Nossa Senhora da Ilha em Newport, Rhode Island e Vigário Geral da Diocese de Hartford. O Rev. I. A. Kensella (pastor de 1857 a 1875) deixou cerca de 18.000 dólares em seu testamento para a ereção de uma nova igreja. O Rev. Michael B. McEvoy (pastor de 1875 a 1885), pensando no futuro, comprou a Granja Underhill em Throgg’s Neck e a mandou consagrar para fins de sepultamento como Cemitério de São Raymond, um dos cemitérios notáveis do bairro.